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解除小天才手表电话的绑定，可以通过以下步骤进行。

1、使用家长手机打开小天才手表的APP软件。

2、在APP的右下角找到“更多”选项，点击进入。

3、在功能选项中，找到“绑定通讯录”，点击进入解绑界面。

4、在解绑界面中，选择需要解绑的联系人，点击解绑即可解除绑定。

在解绑之前要确保手表的固件版本是最新的，并且已经登录了相应的小天才电话手表的APP账号，如果在操作过程中遇到任何问题，建议联系小天才的客服进行咨询，解绑后，该联系人将无法再与手表通信，如有需要，可以重新进行绑定。